2.5 Краткая характеристика газообразных выбросов АЭС

В процессе эксплуатации АЭС образующиеся в первом контуре реактора газы выводится из контура (либо утечкой теплоносителя, либо организованной продувкой) на очистку. По ходу они взаимодействует с конструкционными материалами, участвуют в радиационно-химических реакциях с теплоносителем и друг с другом, поглощаются ионитовыми фильтрами, диффундирует через металлические поверхности и т.д.

Основные источники газообразных отходов - система байпасной очистки теплоносителя первого контура (АЭС с реакторами типа ВВЭР) и эжектор конденсатора турбины (АЭС с реакторами типа РБМК). Характер газообразных радиоактивных выбросов зависит от типа реактора и системы обращения с этими отходами. В радиоактивные благородные газы (РБГ) (Радионуклиды Kr, Xe), пары 3Н и 3Н в газообразной форме, активационные газы (41Ar, 14C, 13N, 16N), галогены и радиоактивные вещества в твердой форме (продукты деления и активации).

Радиоактивные инертные газы.

При делении топлива образуется более десятка нуклидов тяжелых благородных газов: Xe и Kr, имеющих различные радиационные характеристики (Табл.1).

Общий объем их в расчете на 1 МВт.сут равен 25 см3 (при нормальном давлении и комнатной температуре). В теплоноситель они попадают при разгерметизации оболочек твэлов. В реакторах типа ВВЭР РБГ могут поступать во внешнюю среду с утечкой воды из первого контура.

Общая их активность равна 0.3 ТБк/МВт(эл).год (Табл.2 и 3), причем основной вклад в активность этих отходов вносит 133Xe (Табл. 4).

Табл. 2 Поступление радиоактивных газообразных отходов в атмосферу (1979 г.)

Табл. 3. Среднее количество радиоактивных газоаэрозольных выбросов (ГБк на ГВт)

Табл. 4. Состав РБГ и йода в газообразных отходах АЭС.

В реакторах кипящего типа РБГ во внешнюю атмосферу могут попасть вместе с неконденсирующимися газами, отсасываемыми эжектором из конденсатора турбины. Их активность в десятки и сотни раз больше активности РБГ в выбросах реакторов типа ВВЭР и изменяется в широком диапазоне: от 0.074 до 4.4 ТБк/МВт(эл).год. Около 60% всей активности приходится на короткоживущие нуклиды 87Kr, 88Kr, 135Xe, 85mKr.

Криптон трудно улавливается фильтрами и очень подвижен в атмосфере (в том числе и потому, что не поглощается ни Мировым океаном, ни почвами). Масштабы образования криптона-85 на несколько порядков выше, чем всех остальных радионуклидов - 375 Ки-МВатт.год. Криптон как химический элемент не вовлекается в биологические процессы. Однако он поглощается тканями тела при дыхании и хорошо растворяется в жировых тканях человека и животного. Уже поэтому испускаемая им радиация должна оказывать какое-то влияние на биологические процессы, например, блокируя электропроводность тканей. Малые дозы облучения криптоном-85 повышают частоту рака кожи, опасен он для беременных. Особенно отмечается роль криптона-85 в изменении электропроводности атмосферы, что может вызвать серьезные геофизические эффекты, например, уменьшение электрического заряда Земли и изменение магнитного поля, уменьшение электрического сопротивления атмосферы между океанами и ионосферой, увеличение электризации гроз, изменение характера осадков, увеличение числа смерчей и торнадо.

Количество криптона-85 в атмосфере ежегодно увеличивается. Сейчас содержание 85Kr в атмосфере в миллионы раз выше, чем до начала атомной эры.

Активационные газы (41Ar, 14C, 13, 16N). 41Ar образуется при захвате нейтрона ядром 40Ar.

Мощность выброса 41Ar в атмосферу на ядерных реакторах зависит от их конструктивных и технологических особенностей. Как правило, для рассматриваемых типов реактора относительное содержание его в выбросах не превышает 0.3% общей активности (Табл.4).

Однако на РБМК для охлаждения графитовой кладки активной зоны используют воздух или специальный газовый контур с инертным теплоносителем (Не+N). Содержание Ar в воздухе составляет 0,93, в азоте - доходит до 0,3-0,5 объемных %. Обычно активность 41Ar в газовых отходах достигает нескольких десятков терабеккерелей. Однако задержка, которой подвергаются газы сдувок из этого контура перед выбросом в систему вентиляции, значительно снижает их активность.

Радиоактивный углерод. 14С может образовываться на ядерных реакторах в результате реакций 14N(n,p)14С (активации азота, находящегося в виде примеси в топливе), а также при тройном делении; 17О(n,б)14С (активации кислорода, содержащегося в окисном топливе и в замедлителе) и 13С(n,г)14С, которые по сравнению с другими являются наиболее практически значимыми. На АЭС с реакторами кипящего типа и водой под давлением выбросы 14С колеблются в диапазоне 0,22 - 0,67 ГБк/МВт(эл).год. (Гига = 109).

Выброс 14С из реакторов кипящего типа происходит в основном в форме СО2, СО, СН4, С2Н6 и С4Н10, причем на долю СО2, СО и углеводородов приходится соответственно 95; 2,5 и 2,5%.

На реакторах с водой под давлением 80% СО приходится на долю СН4 и С2Н2, на СО2 и СО - менее 5%. На реакторах с водой под давлением поступающие в атмосферу из теплоносителя первого контура газы содержат слабощелочные соединения углерода. На реакторах кипящего типа преобладающим механизмом является окисление углерода до СО2 и СО кислородными радикалами, образующимися при электролизе охлаждающей воды.

Углерод-14 в большом количестве накапливается в биосфере, замещая обычный углерод в органических соединениях. При распаде углерод превращается в азот и органическая молекула разрушается. Если это происходит в молекуле ДНК или РНК, должен произойти разрыв хромосомы, и возникнуть мутация. Есть основания предполагать, что накопление углерода-14 ведет к замедлению роста деревьев. Сейчас в составе атмосферы количество 14С увеличено на 25% по сравнению с до атомной эрой.

Тритий в природе может существовать в газообразном виде и в окисленных формах НТО, Т2О, может также входить в состав более сложных органических и неорганических соединений.

Газообразная форма трития неустойчива. Она сравнительно быстро окисляется. На АЭС с ВВЭР и РБМК в теплоносителе тритий существует в основном в виде тритиевой воды, в продувочном газе - в газообразной и окисленной формах. В реакторе тритий образуется при тройном делении ядерного топлива; в результате реакции нейтронной активации Li и В, растворенных в теплоносителе первого контура; а также активации дейтерия, содержащегося в теплоносителе в качестве примеси (до 0,015%). Основным источником трития в теплоносителе реактора ВВЭР являются реакции 10В(n,2б)3Н (бор добавляется в теплоноситель в виде борной кислоты) и 6Li(n,б )3Н (литий попадает в виде примеси к гидроокиси калия), а также выход трития за счет диффузии и из негерметических твэлов.

В реакторе типа РБМК поддерживается нейтральный водный режим, и тритий в теплоносителе накапливается только в результате выхода из твэлов, а также активации дейтерия. Более существенный выброс трития в атмосферу может дать азотно-гелиевый контур охлаждения графитовой кладки реактора. Здесь тритий образуется по реакции 3Не(n,p)3Н в количестве 3.3 ГБк/ч.

В АЭС с реакторами типа ВВЭР и РБМК за счет тройного деления в твэлах образуется около 0,37-0,74 ТБк/МВт(эл).год трития. Для реакторов типа ВВЭР переход 3Н в жидкие и газообразные отходы принимают равным 74 и 7,4; для реакторов с кипящей водой - 2,6 и 0,18 ГБк/МВт(эл).год. Через оболочку из циркониевого сплава в теплоноситель вследствие диффузии поступает примерно 0,1 трития, находящегося под оболочкой. Если оболочка твэла сделана из нержавеющей стали, то скорость поступления трития в теплоноситель приблизительно в 10 раз больше.

Тритий может замещать водород во всех соединениях с кислородом, серой, азотом. А эти соединения составляют значительную часть массы животных организмов. Доказано, что он легко связывается протоплазмой живых клеток и накапливается в пищевых цепях. Когда тритий распадается, он превращается в гелий и испускает бета-излучение. Эта трансмутация должна быть очень опасной для живых организмов, т.к. при этом поражается генетический аппарат клеток.

Радионуклиды иода. При реакции деления, а также при распаде продуктов деления образуется несколько радионуклидов иода. Наибольший вклад в дозу облучения дают нуклиды с массовыми числами 129, 131, 132, 133, 134 и 135. Для всех из них за исключением 129I, в активной зоне реактора достаточно быстро устанавливается равновесное состояние. Попасть в окружающую среду радионуклиды иода могут только при разгерметизации оболочки твэла и первого контура.

Как источник облучения наиболее важным нуклидом иода является 131I. В равновесных условиях его активность колеблется от 0,92 до 1,1 пБк/МВт (теп). Долгоживущий 129I не обнаруживают в окружающей среде вокруг АЭС, и его выбросы значительно меньше выбросов других радионуклидов иода. 131I может существовать либо в аэрозольной, либо в газовой форме. Соотношение этих форм зависит от многих факторов и различно для разных АЭС, более того, оно может меняться по пути доставки отходов к сбросным устройствам. В отходах 131I представлен молекулярным иодом и иодом в органических соединениях, главным образом в виде иодистого метила СН3I.

На реакторах с обычной водой 73% радионуклидов иода присутствуют в виде органических соединений, 22% иодноватистой кислоты, 5% элементарного иода. Средние выбросы 131I из реакторов с кипящей водой и водой под давлением равны 74-185 и 1,85-22,2 МБк/МВт(эл).год.

Выбросы 131I из реактора РБМК существенно ниже, чем из ВВЭР. Это объясняется тем, что у данного реактора отмечается пониженный выход иода из негерметичных твэлов в теплоноситель.

Выброс иода из реакторов РБМК и ВВЭР определяется расходом неограниченных протечек теплоносителя в технологические помещения и выходом иода в воздух помещений. Обычно протечки теплоносителя на РБМК больше, чем на реакторах ВВЭР. Однако на АЭС с реакторами РБМК допустима перегрузка дефектных твэлов на ходу, что позволяет своевременно их заменять.

Это, а также меньший выход иода из-под оболочки дефектного твэла приводит к уравниванию выброса иода из-за протечки теплоносителя.

Радиоактивный иод вызывает нарушение гормонального уровня у человека, летаргию и ожирение.

Аэрозоли.

Часть продуктов деления, продукты распада РБГ и нуклиды с наведенной активностью образуют аэрозоли, которые с воздушными потоками могут поступать во внешнюю среду. Количество таких аэрозолей зависит от типа реактора, его мощности, эффективности систем газоочистки, водоочистки и ограничивающих барьеров, продолжительности эксплуатации и т.п.

В составе аэрозолей, выбрасываемых из АЭС с реактором ВВЭР, идентифицируют несколько десятков радионуклидов. Наиболее типичные из них: 131I, 89,90,91Sr, 103Ru, 137Cs, 141,144Ce, 51Cr, 54,55Mn, 59Fe, 58,60Co, 95Zr, 110mAg, 22,24Na, 88Rb, 99Mo и др. Аэрозоли, образующиеся в результате деления или распада РБМК, в газовых выбросах АЭС появляются после разгерметизации оболочки твэла. Их доля в общей смеси долгоживущих радионуклидов колеблется в широких пределах (10-80% общей активности) и зависит от состояния активной зоны. Активность отдельных радионуклидов изменяется от нескольких сотых до нескольких единиц гигабеккерелей в год. Суммарное содержание твердой фракции в выбросах на реакторах ВВЭР примерно 2.2 МБк/МВт(эл).год.

Помимо радиоактивных, при работе АЭС образуются многочисленные стабильныепродукты, в той или иной степени взрывоопасные (например, водород, озон) или токсичные.

Системы очистки сбросных газов должны эффективно удалять и их. Многие стабильные вещества (вода, аммиак, углекислый газ и др.) которые сами по себе может и не опасны, но они крайне негативно влияют на процессы извлечения радионуклидов из сбросных газов. Есть, наконец, ценные компоненты, которые нужно выделять из сбросов, очищать 072 аu1080 и возвращать в технологический процесс. По этим причинам, системы очистки обычно являются комбинированными - они занимаются переработкой смесей радиоактивных, и стабильных газов.

2.6 Нормирование выбросов радиоактивных газов в атмосферу

Ограничение абсолютных выбросов

В процессе работы АЭС образуются жидкие, газообразные, аэрозольные и твердые радиоактивные отходы. На пути поступления радиоактивных отходов во внешнюю среду предусматривают различные защитные барьеры. К ним, в частности относят: топливную матрицу, оболочку твэлов, контур первичного теплоносителя, герметичные помещения реакторной установки, газового контура, контура очистки теплоносителя и всех остальных контуров и оборудования с радиоактивными средами, защитные оболочки (для ограничения выбросов при аварийной ситуации). Кроме того, для всех реакторов ограничивается количество допустимых негерметичных твэлов в активной зоне. В результате этого радиоактивные отходы за пределы АЭС выходят в количествах, не превышающих допустимые.

Ограничение воздействия источников излучения на человека определены нормами радиационной безопасности (НРБ), основными дозовыми пределами и производными от них величинами. НРБ допускают облучение отдельных лиц из населения в пределах дозы (ПД), равной 5*10-3, 1,5*10-2 и 3*10-2 Зв в год для I, II и III групп критических органов соответственно (Табл. 5).

Табл. 5. Предел дозы (ПД) ограниченной части населения (категория Б), обусловленный радиоактивными отходами, мЗв/год.

Примечание. 1 группа -- все тело, гонады и красный костный мозг; II -- мышцы, щитовидная железа, жировая ткань, печень, почки, селезенка, желудочно-кишечный тракт, легкие, хрусталик глаза и другие органы, за исключением тех, которые относятся к 1 и III группам; III группа -- кожный покров, костная ткань, кисти, предплечья, лодыжки и стопы.

Дозовая квота от радиоактивных отходов АЭС составляет лишь 5% регламентированного НРБ предела дозы. Дозовый предел на все тело составляет 1/4 дозы, обусловленной естественным радиационным фоном. Ее практически невозможно измерить на уровне фона, и, следовательно, контролировать. Поэтому кроме пределов дозы устанавливаются производные (вторичные) характеристики, полученные из расчета по тем или иным моделям. К таким производным характеристикам относят предельно допустимые выбросы (ПДВ) радиоактивных газов и аэрозолей в атмосферу и предельно допустимые сбросы (ПДС) жидких радиоактивных отходов во внешнюю среду. Современные приборы позволяют регистрировать достаточно низкие уровни радиоактивности. В связи с этим санитарные правила (СП АЭС) устанавливают и среднемесячные допустимые выбросы (ДВ) газоаэрозольных и годовые допустимые сбросы (ДС) жидких радиоактивных отходов АЭС во внешнюю среду, действующие в период нормальной эксплуатации АЭС. При этом учитываются все возможные пути воздействия радиоактивных отходов на человека (внешнее облучение, внутреннее облучение в результате ингаляционного поступления радионуклидов в организм, с водой и по пищевым цепочкам), географические, метеорологические и другие факторы. В соответствии с санитарными правилами (СП) устанавливаются среднесуточный и среднемесячный ДВ радиоактивных газов и аэрозолей в атмосферу (Через трубу высотой 80-150 м) (Табл.6 и 7).

Табл. 6. Среднесуточный допустимый выброс.

Табл. 7. Среднемесячный допустимый выброс.

При этом предполагают, что этот выброс не приведет на местности к дозе, превосходящей предельно допустимую. Разделение допустимого выброса на среднесуточные и среднемесячные связано с трудностями определения удельной активности ряда радионуклидов (например, 89Sr, 90Sr и др.) в пробе выброса, отобранной за одни сутки. Санитарные правила разрешают АЭС однократно превысить в 5 раз среднесуточный допустимый выброс при условии, что суммарный выброс за квартал или за год соответственно не превзойдет соответствующего расчетного значения.